Умер 14 января 1898 года от пневмонии в Гилфорде.
Более четверти века, с 1855 по 1881, преподавал математику в Оксфордском университете.
Написал 11 книг по математике, что всего на одну меньше, чем художественных изданий. Однако научные труды Кэрролла не имели успеха. Знающие люди называют причину — он опередил своё время и тогда его просто не поняли.
Увлекался фотографией и даже задумывался сделать фотоискусство своей основной профессией. Более чем за двадцать лет от сделал порядка 3000 фото. Это были портреты друзей и знаменитостей, пейзажи, а также изображения кукол, статуй, скелетов и много другого.
Страдал от хронических мигреней, эпилепсии, частичной глухоты из-за перенесённой в детстве тяжёлой болезни, синдрома дефицита внимания и гиперактивности (СДВГ) и заикания.
Писал 20 слов в минуту, 150 слов у него занимали семь с половиной минут, а на 12 страниц уходило около двух с половиной часов.
Источником вдохновения для Чеширского кота стал сыр из английского графства Чешир. Сыроделы графства часто делали фирменный сыр в форме ухмыляющегося кота и начинали поедать его, отрезая кусочки сзади, таким образок «кот» медленно исчезал. Последняя часть, которая оставалась от него, была голова с улыбкой.
Единственной поездкой за границу для него стало посещение России в 1867 году. Свои впечатления он отобразил в «Дневнике путешествия в Россию 1867 года», который издали после его смерти. На обратном пути он останавливался в Польше, Германии, Бельгии и Франции.
Автор Ричард Уоллес продвигал версию о том, что за маской Джека Потрошителя скрывается именно Кэрролл. По его мнению, на преступления писателя могло толкнуть суровое детство и издевательства в школьные годы, которые сделали из него маньяка. Убийства происходили в 1888 году, Кэрроллу в то время было за 50. Уоллес выискивал в книгах писателя намёки на преступления и строил целые теории, основываясь на «анализе» работ Кэрролла.