В конце жизни они занялись созданием первого словаря немецкого языка: Вильгельм умер в декабре 1859 года, завершив работу над буквой D; Якоб пережил своего брата почти на четыре года, успев завершить буквы A, B, C и E. Он умер за рабочим столом, работая над словом нем. Frucht (фрукт). Могила братьев расположена на старом кладбище Святого Матвея в Шёнеберге.
В окончательный сборник сказок Братьев Гримм вошло 210 сказок и легенд.
Сказки переведены на 160 языков.
Иллюстрации к одному из первых изданий сказок (7 гравюр на меди) создал их брат-художник Людвиг Эмиль Гримм.
Якоб Гримм сформулировал и исследовал закон в области лингвистики, впоследствии названный «законом Гримма». Закон о первом германском передвижении согласных.
Были профессиональными библиотекарями.
Основой для «Сказки о рыбаке и рыбке» Пушкина послужила сказка Братьев Гримм «Рыбак и его жена».
Британский психолог профессор Салли Годдарт Блайт в книге, посвящённой детским сказкам, лучшими сказками для правильного формирования у девочки представлений о жизни назвала три. Все они входят в сборник Братьев Гримм — это «Золушка», «Белоснежка» и «Рапунцель».